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  生物酶通過靈活運(yùn)用協(xié)同催化、串聯(lián)催化機(jī)制，能夠在成分復(fù)雜的細(xì)胞質(zhì)中精準(zhǔn)調(diào)控生物大分子的一級(jí)結(jié)構(gòu)，進(jìn)而賦予其高效、專一功能。受此啟發(fā)，基于單一催化劑在不同條件下催化不同聚合反應(yīng)的可切換聚合（Switchable Polymerization）是高分子合成化學(xué)的研究熱點(diǎn)。借助催化劑對(duì)光、電、化學(xué)刺激的響應(yīng)性，可切換聚合策略使不同反應(yīng)能夠彼此不受干擾地有序進(jìn)行，從而精準(zhǔn)、高效合成復(fù)雜結(jié)構(gòu)高分子。一般地，可切換聚合包含兩種或者多種開環(huán)聚合反應(yīng)類型，金屬-氧活性種在轉(zhuǎn)換過程中不發(fā)生變化，因此主要應(yīng)用于合成聚碳酸酯-b-聚酯、聚碳酸酯-b-聚醚以及聚酯-b-聚醚等線形聚合物。

圖1. 基于鈷氧鍵/鈷碳鍵定量轉(zhuǎn)換的可切換聚合反應(yīng)一鍋法合成復(fù)雜結(jié)構(gòu)高分子

圖2. TEMPO官能化超支化環(huán)氧聚合物改性環(huán)氧樹脂

  具體而言，利用(salen)Co^IIICl催化GA的區(qū)域選擇性開環(huán)反應(yīng)，CO的插入將鈷氧鍵中間體定量轉(zhuǎn)化為可自由基聚合的引發(fā)劑（inimer）。在可見光作用下，inimer發(fā)生鈷碳鍵的均裂反應(yīng)生成含有丙烯酸酯結(jié)構(gòu)基元的雙功能羰基自由基。雙功能羰基自由基引發(fā)GA的可控自由基聚合，且作為支化位點(diǎn)參與反應(yīng)，生成分子量分布較窄的超支化環(huán)氧化合物。利用可見光的“開/關(guān)”作用精準(zhǔn)控制超支化鏈的增長(zhǎng)過程，進(jìn)而調(diào)控超支化環(huán)氧化合物的相對(duì)分子質(zhì)量和支化度。在雙酚F型環(huán)氧樹脂（DGEBF, YDF-170）中，僅添加4 wt %的超支化環(huán)氧化合物就使環(huán)氧樹脂固化物的沖擊強(qiáng)度從1.92kJ/m²提高至2.35kJ/m²、玻璃化溫度從66℃升高至87℃。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37334-x