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  所有高分子制品中，熱塑性半晶聚合物占據(jù)了70%。憑借其優(yōu)異的機(jī)械性能，半晶聚合物被廣泛運(yùn)用于結(jié)構(gòu)、包裝等材料。典型的半晶聚合物形態(tài)由交替排列的高模量晶區(qū)和較軟橡膠無定形區(qū)構(gòu)成。晶區(qū)厚度、無定形區(qū)厚度等關(guān)鍵形貌參數(shù)直接決定了熱塑性半晶聚合物的力學(xué)性質(zhì)。然而絕大多數(shù)聚合物結(jié)晶理論集中于討論半晶聚合物的晶區(qū)厚度，對于含有大量纏結(jié)結(jié)構(gòu)的無定形區(qū)厚度的理解相對較少。近年來Thomas Thurn-Albrecht和Kay Saalw?chter等人結(jié)合固體核磁技術(shù)、Flash-DSC和小角X射線散射等手段，建立了聚合物晶區(qū)分子鏈動(dòng)力學(xué)（Intracrystalline Chain Dynamics）與晶片厚度之間的定量關(guān)系，并對半晶聚合物的晶區(qū)厚度調(diào)控進(jìn)行了精致的描述和刻畫（Macromolecules 2017, 3890-3902; Macromolecules 2018, 8377-8385; Macromolecules 2018, 5831-5841; Polymer 2020, 122441; Nature Communication 2022, 13(1), 119）。然而針對還有大量纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)無定形區(qū)厚度的描述則相對較少。

  上世紀(jì)70年代，基于經(jīng)典的中子散射實(shí)驗(yàn)結(jié)果，F(xiàn)lory和Yoon等人發(fā)現(xiàn)半晶聚合物在低溫結(jié)晶前后分子鏈尺寸保持不變，因而提出的“插線板結(jié)晶模型” （P.J. Flory, D.Y. Yoon. Nature 1978, 272）�；诖�，F(xiàn)lory等人提出，結(jié)晶后熔體中原有的纏結(jié)結(jié)構(gòu)被大量保留在片晶與片晶之間的無定形區(qū)。與此同時(shí)，半晶聚合物中的纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)極大地影響著半晶聚合物的宏觀力學(xué)性質(zhì)。小應(yīng)變下的高模量由材料的晶區(qū)網(wǎng)絡(luò)骨架決定，模量與結(jié)晶度成正比；與此同時(shí)，無定形區(qū)中的纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)則決定了大應(yīng)變下的材料應(yīng)變硬化行為。而纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)也決定了半晶聚合物本身的結(jié)晶度。因此，研究纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)如何影響半晶聚合物結(jié)晶形態(tài)尤為重要。

  多數(shù)研究半晶聚合物的學(xué)者采用冷凍干燥或使用特殊催化體系直接獲得解纏結(jié)的半晶聚合物樣品。然而這些方法所獲得的樣品并不穩(wěn)定，處于非平衡態(tài)，在升溫至熔融狀態(tài)后會(huì)自發(fā)重新形成纏結(jié)。如何構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、均一、纏結(jié)結(jié)構(gòu)可調(diào)的半晶聚合物體系是研究這一問題的前提。

  原文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2217363120

  作者簡介：王澤凡，2018年畢業(yè)于中科院化學(xué)所，導(dǎo)師是王篤金研究員和董俠研究員。2019年1月至2021年6月于德國哈勒-維滕貝格馬丁路德大學(xué)進(jìn)行博士后工作。2021年11月至2022年8月，供職于深圳先進(jìn)電子材料國際創(chuàng)新研究院。2022年10月起，入職深圳大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院徐堅(jiān)教授和朱才鎮(zhèn)教授課題組。目前主要從事高分子物理相關(guān)工作，主要興趣有：聚合物動(dòng)力學(xué)與半晶聚合物結(jié)晶形貌與宏觀力學(xué)性質(zhì)的關(guān)系，高分子流變，超高分子量聚乙烯纖維、聚丙烯腈纖維凝膠紡絲中的高分子物理等。聯(lián)系方式：zfwang@szu.edu.cn