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  可化學(xué)循環(huán)聚合物可在特定條件下解聚為單體，得到的單體可重新聚合為原品質(zhì)的聚合物，最終以快速、選擇性和催化的方式形成閉環(huán)的生命周期，為此，可化學(xué)循環(huán)聚合物成為了一種有希望用于解決全球塑料污染問題的新材料。脂肪族聚酯可通過環(huán)酯或內(nèi)酯的開環(huán)聚合大規(guī)模制備，且具有化學(xué)或生物降解性，是可化學(xué)循環(huán)聚合物的理想候選材料。然而，開發(fā)綜合性能優(yōu)良且可高效化學(xué)回收的聚酯面臨諸多挑戰(zhàn)。一方面，現(xiàn)有聚酯在性能上與傳統(tǒng)商品塑料存在差距，如以 δ-戊內(nèi)酯（δVL）為單體合成的聚（δ -戊內(nèi)酯）（PVL），耐熱性差、氧阻隔性能有限，限制了其在包裝等領(lǐng)域的應(yīng)用。另一方面，實現(xiàn)聚酯在溫和條件下，利用可回收催化劑完全解聚為單體，從而建立循環(huán)塑料經(jīng)濟體系，仍有待突破。以往對δVL基可化學(xué)循環(huán)聚合物的研究是基于單體的相對環(huán)應(yīng)變能和聚合焓變進行。但實際上，聚合反應(yīng)的熵變在決定聚合物的（解）聚合性能方面同樣關(guān)鍵，有時甚至超過焓變的影響。

圖2.基于螺環(huán)烷（烯）基取代的 δ-戊內(nèi)酯的開環(huán)聚合熱力學(xué)數(shù)據(jù)

圖4. 螺環(huán)取代聚戊內(nèi)酯及其官能化聚合物的阻隔性能和黏附性能

  這項研究通過熵調(diào)控策略設(shè)計了系列 α,α-螺環(huán)烷（烯）基取代的聚 δ-戊內(nèi)酯，螺環(huán)取代基的引入，明顯增加了聚δ-戊內(nèi)酯的熔點、氣體阻隔性能，并保持了良好的力學(xué)性能。 α,α-螺環(huán)烯基取代的聚 δ-戊內(nèi)酯進一步的羥基官能化獲得了具有出色黏附性能的可化學(xué)循環(huán)粘合劑。該工作以“Circular Polymer Designed by Regulating Entropy: SpiroValerolactone-Based Polyesters with High Gas Barriers and Adhesion Strength”為題發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》上。大連理工大學(xué)碩士生韓翠婷和博士生馬凱為本文共同第一作者，大連理工大學(xué)徐鐵齊教授與美國科羅拉多州立大學(xué) Eugene Y.-X. Chen教授為論文共同通訊作者，該研究得到國家自然科學(xué)基金委的支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c16260

  下載：Circular Polymer Designed by Regulating Entropy: SpiroValerolactone-Based Polyesters with High Gas Barriers and Adhesion Strength