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  陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)的氫氣生產(chǎn)是一種可將間歇性太陽(yáng)能直接轉(zhuǎn)換為可儲(chǔ)存氫燃料的可持續(xù)方法。光電化學(xué)（PEC）水分解池集成了太陽(yáng)能收集（半導(dǎo)體）和水電解（催化劑）單元，是一種創(chuàng)新的氫氣生產(chǎn)設(shè)備。到目前為止，各種可見(jiàn)光響應(yīng)無(wú)機(jī)光電陰極（硅、金屬氧化物、金屬硫化物等）已經(jīng)被普遍報(bào)道。然而，調(diào)節(jié)它們帶隙/能帶位置的困難、昂貴的貴金屬共催化劑（例如Pt）的參與和嚴(yán)重的光致腐蝕嚴(yán)重阻礙了這些無(wú)機(jī)光電陰極對(duì)光電氫析出反應(yīng)的實(shí)際應(yīng)用。與傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)半導(dǎo)體相比，合成有機(jī)半導(dǎo)體具有可調(diào)的帶隙大小/能帶位置，并在分子水平上具有可設(shè)計(jì)的催化活性中心。但是，由于它們帶隙與太陽(yáng)光譜的不匹配和極度緩慢的析氫動(dòng)力學(xué)，適用于光電水還原的有機(jī)光電陰極的探索遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后與無(wú)機(jī)光電陰極。

圖一. a) pDET/Cu的合成示意圖。b) 不同CAPs的光捕獲邊緣的示意圖。c) 不同CAPs的能帶位置示意圖。

  近日，德累斯頓工業(yè)大學(xué)（TUD）馮新亮教授與西北工業(yè)大學(xué)(NPU)張健教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)分子工程策略同時(shí)調(diào)節(jié)共軛炔聚合物（CAPs）的光學(xué)和催化性能，以構(gòu)建高性能光電陰極并將其應(yīng)用于光電水還原。

  該策略通過(guò)從非極性苯基到極性噻吩基的芳香族共軛炔聚合物單體定制，使生長(zhǎng)在銅基底上聚（2,5-二乙炔基噻吩并[3,2-b]噻吩）薄膜（pDET/Cu）的光捕獲邊緣延展至600nm（對(duì)應(yīng)于2.17eV的光學(xué)帶隙）。在AM 1.5G照射下，pDET / Cu在0.3 V（相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）下顯示出~370μA cm^-2的光電流密度。該性能優(yōu)于迄今為止所有無(wú)共催化劑的有機(jī)光電陰極（1-32 μA cm^-2），并可以和許多無(wú)機(jī)光電陰極，例如Cu₂O， NiO， CuInS₂，和WSe₂ 相比較。結(jié)構(gòu)表征，原位電化學(xué)-拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，與苯基相比，含噻吩的CAP單元明顯拓寬了共軛炔聚合物的光捕獲，加快了其電荷分離/轉(zhuǎn)移過(guò)程。并可以將其所含碳碳三鍵轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂懈叨然钚缘臍湮龀龇磻?yīng)的活性中心。這種合成共軛聚合物的分子工程策略不僅有助于開(kāi)發(fā)高性能的有機(jī)光電水分解電極，并且有望用于CO₂還原，N₂還原和人工光合作用等光電催化過(guò)程。

圖二. a) 有光照和無(wú)光照條件下不同CAPs的極化曲線。b) 在0.3 V（相對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)氫電極）電位下不同CAPs的光電流-時(shí)間曲線。c)  在594nm激光下, 2176, 2054, 1916 and 1937 波數(shù)處，pDET的電位依賴?yán)钭V。d) 不同CAPs碳碳三鍵區(qū)域的電位依賴?yán)钭V。

  相關(guān)結(jié)果以VIP研究論文的形式發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是德累斯頓工業(yè)大學(xué)的孫瀚君博士，Ibrahim Halil ?ner博士研究生，張濤博士和斯坦福大學(xué)的王濤博士。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201904978