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  可拉伸電子器件旨在通過構(gòu)建大應(yīng)變穩(wěn)定的導(dǎo)電通路以應(yīng)對多種變形場景下的感知和電學(xué)信號傳輸需求。為最大程度減少材料浪費(fèi)、降低生產(chǎn)成本以及制造大面積電子產(chǎn)品，在絕緣基材上涂覆或印刷本征可拉伸導(dǎo)體可將基材與導(dǎo)體的優(yōu)異性能合二為一，也是集成電子學(xué)的重要組成部分。然而，絕緣基材通常具有各種復(fù)雜形狀和不同的表面化學(xué)性質(zhì)，開發(fā)一種可適用于絕大部分基材的可拉伸導(dǎo)體油墨仍極具挑戰(zhàn)性。現(xiàn)有的可拉伸電子導(dǎo)體透明性差，且導(dǎo)電填料與彈性基質(zhì)復(fù)合存在著模量與拉伸性能的相互制約，涂覆于基材表面易在反復(fù)變形過程中剝離脫落。將離子導(dǎo)電的可拉伸水凝膠涂覆于基材表面目前多借助于有毒單體的滲透聚合，且由于水表面張力較大，難以實(shí)現(xiàn)復(fù)雜形狀表面的均勻附著。此外，一般的水凝膠涂層也面臨著較為嚴(yán)重的脫水問題。

  東華大學(xué)武培怡教授課題組近年來致力于系列可拉伸離子導(dǎo)體的開發(fā)與多功能應(yīng)用，實(shí)現(xiàn)了離子皮膚的自修復(fù)特性 (Adv. Mater.2017, 29, 1700321)，雙模式感知及廣譜可調(diào)的力學(xué)性質(zhì)(Nat. Commun. 2018, 9, 1134)，光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的同步響應(yīng) (ACS Nano, 2018, 12, 12860)，集成溫度、濕度、應(yīng)力和應(yīng)變多重感知功能的離子皮膚 (Mater. Horiz.2019, 6, 538)，提出分子協(xié)同策略優(yōu)化了本征可拉伸導(dǎo)體的力學(xué)性能以及實(shí)現(xiàn)對液體分子的感知功能(Nat. Commun.2019, 10, 3429)，可食用面團(tuán)離子皮膚傳感器(Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908018)，可感知多種外界刺激的彈性水凝膠微纖維（Adv. Funct. Mater.2020, 30, 1910387），以及具有診療功能的仿生離子皮膚（Adv. Funct. Mater.2021, 31, 2008020）等。

  近日，東華大學(xué)武培怡教授和孫勝童研究員團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種基于天然小分子α-硫辛酸室溫開環(huán)自聚合的可自由涂覆的離子凝膠油墨。該油墨制備過程極為簡單，通過將硫辛酸、離子液體（[EMI][ES]）與乙醇以一定比例混合，室溫下靜置兩個(gè)小時(shí)即可得到透明高拉伸的聚硫辛酸離子凝膠材料。該離子凝膠再經(jīng)乙醇稀釋至任意濃度，實(shí)現(xiàn)了對平面或非平面物體的表面涂覆以及多孔材料的浸漬涂覆。被涂覆物體在空氣中均表現(xiàn)出了穩(wěn)定的離子導(dǎo)電能力和應(yīng)變感知功能。

圖1. 可涂覆聚硫辛酸離子凝膠油墨的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與基本表征。

  硫辛酸是一種可聚合的天然小分子，加熱熔融可誘發(fā)其開環(huán)聚合，但降至室溫又將重新解聚為低聚物。作者發(fā)現(xiàn)，在離子液體[EMI][ES]存在下，硫辛酸室溫條件下即可受濃度誘導(dǎo)自發(fā)開環(huán)聚合而不發(fā)生解聚。經(jīng)二維相關(guān)紅外光譜和分子動(dòng)力學(xué)模擬分析，探討了離子液體對聚硫辛酸的穩(wěn)定機(jī)制，發(fā)現(xiàn)離子液體[ES]陰離子與聚硫辛酸羧基之間形成了強(qiáng)烈的氫鍵締合，強(qiáng)度僅次于羧基二元環(huán)狀氫鍵，有效穩(wěn)定了聚硫辛酸的鏈構(gòu)象，阻止了其閉環(huán)解聚行為。

圖2. 聚硫辛酸離子凝膠的內(nèi)部相互作用與二維相關(guān)光譜解析。

  離子凝膠經(jīng)硫辛酸與離子液體比例調(diào)節(jié)可實(shí)現(xiàn)力學(xué)和電學(xué)性能的大范圍可調(diào)，最大拉伸超過100倍而不發(fā)生斷裂。適當(dāng)拉伸速度下表現(xiàn)出類似皮膚的“應(yīng)力硬化”特征，且在55 °C以上完全自修復(fù)。向離子凝膠油墨中添加少量羥丙基纖維素可進(jìn)一步調(diào)節(jié)油墨粘度，并改善離子凝膠材料的彈性恢復(fù)性能。此外，離子凝膠對多種基材表現(xiàn)出良好的界面粘附，可涂覆于乳膠手套、氣球、PET等表面形成穩(wěn)定的離子凝膠涂層，還可滲透入脫除木質(zhì)素的木材內(nèi)部，獲得高透明且具有各向異性離子導(dǎo)電能力的透明復(fù)合木頭。

圖3. 聚硫辛酸離子凝膠油墨的涂覆和粘附性能。

  離子凝膠在較大應(yīng)變范圍內(nèi)具有優(yōu)異的回彈性且電學(xué)信號對應(yīng)變快速響應(yīng)，拉伸至200%應(yīng)變經(jīng)歷2500次循環(huán)仍然呈現(xiàn)出穩(wěn)定的電學(xué)反饋。將離子凝膠涂覆于VHB膠帶或乳膠球上，可實(shí)時(shí)感知手指彎曲和乳膠球的變形程度。將離子凝膠滲透至聚氨酯海綿內(nèi)可賦予其離子導(dǎo)電性，從而響應(yīng)在不同高度下落的乒乓球彈跳運(yùn)動(dòng)。此外，離子凝膠油墨還可滲透至3D打印聚氨酯基框架內(nèi)，以識別不同的壓縮程度。為展示其在智能織物方面的應(yīng)用潛力，將離子凝膠油墨均勻滲透至絕緣彈力繩內(nèi)，也可對150%的大應(yīng)變進(jìn)行精準(zhǔn)的實(shí)時(shí)響應(yīng)，體現(xiàn)出較強(qiáng)的集成傳感能力。

圖4. 聚硫辛酸離子凝膠涂覆不同基材應(yīng)用于應(yīng)變傳感。

  以上研究成果近期以“Adaptive Ionogel Paint from Room-Temperature Autonomous Polymerization of α-Thioctic Acid for Stretchable and Healable Electronics”為題，發(fā)表在《Advanced Functional Materials》（DOI: 10.1002/adfm.202101494）上。東華大學(xué)化學(xué)化工與生物工程學(xué)院碩士生汪英杰為文章第一作者，武培怡教授和孫勝童研究員為論文共同通訊作者。

  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、上海市青年科技啟明星等項(xiàng)目的資助與支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101494