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  聚合物電介質(zhì)憑借超快的能量轉(zhuǎn)換速率、極高的耐電能力以及優(yōu)異可加工性等優(yōu)點，在電力裝備與電力電子（如脈沖功率系統(tǒng)、逆變器、高壓直流換流閥）中有著廣泛的應(yīng)用。隨著電氣技術(shù)的快速發(fā)展，電力裝備和電子器件向著小型化、 集成化和高性能化的發(fā)展，目前所使用的低介電常數(shù)聚合物電介質(zhì)已難以實現(xiàn)高密度電極化儲能的目標(biāo)。弛豫鐵電聚合物具有高介電常數(shù)和優(yōu)異的加工性，在高電極化儲能應(yīng)用中潛力巨大。然而，弛豫鐵電聚合物熱導(dǎo)率較低且機械性能差，在高電場下易受電離的高能電子破壞，電荷存儲能力差。

  針對這一難題，上海交通大學(xué)黃興溢教授等提出了利用化學(xué)吸附制備高導(dǎo)熱電極化儲能納米復(fù)合電介質(zhì)的無基質(zhì)策略。該策略利用氮化硼納米片（BNNS）表面化學(xué)吸附氨基功能化的聚偏氟乙烯-三氟乙烯-氯氟乙烯（P(VDF-TrFE-CFE)- -g-PME-NH₂）大分子，使聚合物復(fù)合介質(zhì)的導(dǎo)熱系數(shù)可達(dá)2.42 W/mK，放電能量密度由5.2 J cm^-3大幅增加到31.8 J cm^-3。相關(guān)工作以“Chemical adsorption on 2D dielectric nanosheets for matrix free nanocomposites with ultrahigh electrical energy storage”在線發(fā)表在《Science Bulletin》。

  根據(jù)O''''Dwyer提出固體介質(zhì)的擊穿理論，固體內(nèi)的載流子（如，陰極注入的電子）在電場加速下與大分子鏈或其它雜質(zhì)發(fā)生碰撞電離（collision ionization,），會產(chǎn)生大量離子化的電荷（如正電荷）。這些離子化的電荷會增強電場（如正電荷會增強陰極附近的電場），進(jìn)一步造成載流子注入或碰撞電離，導(dǎo)致電介質(zhì)中的電導(dǎo)急速增加，引發(fā)擊穿。局域化的負(fù)電荷對注入的電子有排斥作用，從而可抑制或減弱碰撞電離的產(chǎn)生。通過密度泛函理論分析，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)氨基與BNNS中的硼原子之間具有強烈的化學(xué)吸附作用，且硼原子上的電子云向氨基方向富集，因而在BNNS表面吸附氨基可形成電子屏障層。

圖1 材料合成及密度泛函理論分析。無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)的制備過程(a)；共混物P(VDF-TrFE-CFE)/BNNS (b)、無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)P(VDF-TrFE-CFE)-g-PME-NH2-BNNS (c)和P(VDF-TrFE-CFE)-g-PME-NH2-BNNS-epoxy (d)的自旋極化計算，BE為結(jié)合能，d為聚合物鏈與BNNS間距，Δq為電荷轉(zhuǎn)移量；BNNS表面電子斥電子層（黃色）對電子的阻擋效應(yīng)的示意圖(e)。

  通過拉伸電介質(zhì)薄膜，實現(xiàn)復(fù)合介質(zhì)內(nèi)部的BNNS向拉伸方向取向， BNNS平均夾角從36.9o減小到9.9o，機械模量從2.6增加到6.2 GPa，導(dǎo)熱率從1.7增加到2.4 W m^-1K^-1�；瘜W(xué)吸附鍵具有很強的結(jié)合能，拉伸后材料沒有出現(xiàn)明顯的缺陷，這是拉伸能提高機械模量和導(dǎo)熱率的主要原因之一。

圖2 薄膜制備及形貌分析。無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)的組成結(jié)構(gòu)(a)和薄膜取向拉伸過程(b)的示意圖；無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)薄膜拉伸和熱壓前(c)后(d)橫切面的TEM圖；BNNS的拉曼峰強度與平面方向夾角的偏振光函數(shù)(e)。

  采用相場模擬研究了BNNS對復(fù)合介質(zhì)擊穿強度的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，高度平行復(fù)合介質(zhì)薄膜表面的BNNS引入電子斥電子層后，電樹枝的生長得到有效減緩，擊穿區(qū)域所占的體積分?jǐn)?shù)最小，并能夠承擔(dān)最高的電場強度，因此聚合物基體的電場分布最溫和，復(fù)合介質(zhì)的擊穿強度實現(xiàn)大幅度提升。

圖3 相場模擬。平行復(fù)合介質(zhì)薄膜表面的BNNS引入電子屏障層后的電樹枝生長(a)及內(nèi)部電場分布(b)的示意圖；不同取向BNNS的電樹枝生長(b,e,g,k)及內(nèi)部電場分布(d,f,h)的示意圖；外加電場強度對應(yīng)的擊穿強度(i)和擊穿區(qū)域體積分?jǐn)?shù)(j)曲線。

  與純弛豫鐵電聚合物相比，無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)的泄漏電流從2.4×10^?6 A cm^-2顯著下降到1.1×10^?7 Acm^-2，擊穿強度從340 MV m^-1增加到742 MV m^-1，放電能量密度從5.2 J cm^-3大幅增加到31.8 J cm^-3。發(fā)生電擊穿后，采用簡單熱壓可使無基質(zhì)納米復(fù)合介質(zhì)的介電強度恢復(fù)到原來的88%。

圖4電儲能特征。不同拉伸長度后無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)的介電強度(a)、極化曲線(b)和放電密度及效率(c)；文獻(xiàn)中P(VDF-TrFE-CFE)基電介質(zhì)材料在場強的擊穿強度和放電密度(d).

圖5循環(huán)和可修復(fù)性。拉伸長度為200%的無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)循環(huán)特性(a)，以及不同電極面積對應(yīng)的介電強度(b)；電擊穿后無基質(zhì)納米復(fù)合電介質(zhì)熱壓溫度及時間對應(yīng)的修復(fù)后擊穿強度的柱狀圖(c)及極化曲線(d)。

  該論文是上海交通大學(xué)黃興溢教授、錢小石副教授、武漢理工大學(xué)沈忠慧教授，西安交通大學(xué)李盛濤教授等合作完成，論文第一作者是上海交通大學(xué)博士后陳杰，通訊作者是黃興溢教授。論文得到了國家自然科學(xué)基金委，上海市科委，電力設(shè)備電氣絕緣國家重點實驗室等的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2021.10.011