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  近年來，由細菌感染引起的疾病迅速增長，嚴重危及人類生命安全�？股貫E用導致的抗生素耐藥菌株和超級細菌的出現(xiàn)導致了許多常規(guī)抗菌藥物的失敗。光動力治療（PDT）作為一種新興的治療方法幾乎不受到細菌耐藥性的影響，成為一種有潛力的抗菌治療方式，但仍然受到聚集態(tài)和低氧微環(huán)境中活性氧（ROS）生成受損的限制。最近，具有自由基型活性氧產生能力的I型聚集誘導發(fā)光（AIE）光敏劑同時克服了上述問題，成為乏氧PDT中高效光敏劑的強有力的候選。但非常遺憾的是目前很少有報道用于抗菌感染應用的I型光敏劑，并且也缺乏開發(fā)I型光敏劑的通用策略。

  近期，華南理工大學唐本忠院士團隊馮光雪教授、秦安軍教授合作開發(fā)了一種通用的陽離子化分子工程策略用于PDT治療細菌感染。該策略可以放大ROS，尤其是I型ROS的產生，同時引入了對病原體廣譜的結合能力，有望成為設計高效的I型光敏劑，尤其是用于抗菌治療的I型光敏劑的通用策略（圖1）。

圖1. 陽離子化分子工程策略用于光動力治療耐藥細菌感染示意圖

  作者設計合成了AIE光敏劑TBZPy，CTBZPy并進一步通過吡啶陽離子化得到對應的陽離子化產物TBZPyI和CTBZPyI（圖2）。陽離子化引入了具有更強電子接受能力的新受體（甲基吡啶鎓基團），從而以更好的HOMO-LUMO分離實現(xiàn)更低的ΔE_ST，促進更有效的ISC過程。此外，引入陽離子受體還增加了分子內ICT效應，增強了電荷的分離和轉移能力，極大地促進了I型ROS的產生。實驗和理論模擬結果均表明，陽離子化可以顯著提高AIE光敏劑的ROS產生效率，尤其是HO^?的生成（圖3）。此外，陽離子化還為這些AIE光敏劑提供了廣譜的細菌結合能力，甚至對耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）這種超級細菌也是如此（圖4）。CTBZPyI卓越的抗菌性能也在體外抗菌實驗（圖4）及MRSA感染傷口的體內PDT實驗（圖5）中得到證實。該工作以“Cationization-Enhanced Type I and Type-II ROS Generation for Photodynamic Treatment of Drug-Resistant Bacteria”為題發(fā)表在《ACS Nano》上。 

圖2. TBZPy, CTBZPy, TBZPyI, CTBZPyI的分子結構式。

圖3. 光敏劑活性氧產生效率及類型檢測。

圖4. CTBZPyI病原體靶向性及體外抗菌結果。

圖5. CTBZPyI體內光動力治療結果。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c01206