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廣工丁明明教授/深大李連偉研究員 Macromolecules：梳狀聚合物在溶液和受限納米通道中的構(gòu)象-從線性到瓶刷結(jié)構(gòu)
2022-10-01  來源：高分子科技

  梳狀聚合物已成為一類具有廣泛潛在應(yīng)用的新材料，包括在超軟彈性體、光子晶體、藥物輸送的納米載體、刺激響應(yīng)涂層和平版印刷圖案等等。開發(fā)這些應(yīng)用的先決條件是準(zhǔn)確表征梳狀聚合物鏈結(jié)構(gòu)與分子參數(shù)的關(guān)系，然而，學(xué)術(shù)界仍有幾個(gè)重要問題有待澄清。首先，主干鏈-接枝鏈和接枝鏈-接枝鏈的排除體積相互作用如何影響梳狀鏈的結(jié)構(gòu)？第二，調(diào)整接枝密度或接枝鏈長度均可改變排除體積相互作用，進(jìn)而影響梳狀鏈的整體結(jié)構(gòu)，是否可實(shí)現(xiàn)一般性描述？此外，學(xué)術(shù)界目前更多地關(guān)注梳狀聚合物在自由溶液狀態(tài)下的構(gòu)象，忽略了它們在受限狀態(tài)下的變化，納米通道中接枝密度和接枝鏈長度對梳狀聚合物構(gòu)象轉(zhuǎn)變的影響，仍沒有明確答案。


  近期，廣東工業(yè)大學(xué)丁明明教授/深圳大學(xué)李連偉研究員等人利用布朗動(dòng)力學(xué)模擬方法探究了梳狀聚合物鏈在稀溶液中從自由態(tài)到受限納米通道中的構(gòu)象變化（如圖1和2所示）。研究表明，對于自由態(tài)，梳狀聚合物的回轉(zhuǎn)半徑與拉伸因子（接枝密度乘以側(cè)鏈聚合度）滿足一個(gè)定量的指數(shù)關(guān)系（如圖3所示），并統(tǒng)一了不同體系的實(shí)驗(yàn)結(jié)論。對于受限態(tài)，只有當(dāng)側(cè)鏈長度大于Kuhn長度時(shí)，才能觀察到接枝密度的影響（如圖4所示）。本研究有效解決了梳狀聚合物在不同狀態(tài)下構(gòu)象這一基本問題，為表征梳狀聚合物的構(gòu)象奠定了理論基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果發(fā)表在《Macromolecules》上，伊犁師范大學(xué)研究生唐增賢同學(xué)為第一作者，廣東工業(yè)大學(xué)丁明明教授和深圳大學(xué)李連偉研究員為共同通訊作者，且得到了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究生潘雪君同學(xué)、伊犁師范大學(xué)周恒為教授的幫助與支持。

 

圖1：(a) 側(cè)鏈長度Ng=3和接枝密度σs =0.1的梳狀鏈模型。(b) Ng=3時(shí)梳狀鏈構(gòu)象的模擬示意圖，其中σs分別為0.4、0.5和1。(c) Ng=9時(shí)梳狀鏈構(gòu)象的模擬示意圖，其中σs分別為0.1、0.5、0.7和1。 


圖2：(a) 受限納米管道寬度H=7，Ng=3時(shí)梳狀鏈構(gòu)象的模擬示意圖，其中σs分別為0、0.4、0.5和1。(b) 受限納米管道寬度H=10，Ng=9時(shí)梳狀鏈構(gòu)象的模擬示意圖，其中σs分別為0.1、0.5、0.7和1。



圖3：梳狀鏈和主干鏈本身的回轉(zhuǎn)半徑之比(Rg/Rg0-1)與拉伸因子(σsNg)的指數(shù)關(guān)系。
 

圖4： (a) 平行于x軸（受限納米管道軸線）的梳狀鏈的回轉(zhuǎn)半徑分量與其回轉(zhuǎn)半徑(Rgx2/ Rg2)的比值與相對受限程度（H/lp）的函數(shù)關(guān)系。插圖顯示了σs =1.0時(shí)，H/lp≈2.49和3.32時(shí)的模擬示意圖。(b) 具有接枝側(cè)鏈的主干鏈和主干鏈本身的持續(xù)長度之比(lp,con/lp0)與相對受限程度（H/lp）的函數(shù)關(guān)系。


  丁明明教授一直從事復(fù)雜多相流體動(dòng)力學(xué)的理論與模擬研究，自主編寫了以格子玻爾茲曼為核心，結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)、浸潤邊界以及物理信息神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的多相流體模擬程序，關(guān)注介觀和宏觀尺度下復(fù)雜多相流體中相特征與動(dòng)力學(xué)的關(guān)系，如溶液中分子測序、表征與分離，空氣中病毒分子或PM2.5顆粒的稀釋和擴(kuò)散，血流中囊泡或膠束等基因或藥物載體的輸運(yùn)、水中污染物的沉降與凈化等。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c00822

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