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  有機(jī)長(zhǎng)余輝（OURTP）材料因其具有獨(dú)特的光物理性質(zhì)，在防偽加密、余輝照明和生物成像等領(lǐng)域中有著廣泛的應(yīng)用前景，近年來(lái)一直是材料化學(xué)界的研究熱點(diǎn)。但是，如何構(gòu)建具有超長(zhǎng)壽命且余輝顏色可調(diào)的聚合物長(zhǎng)余輝材料仍然是該領(lǐng)域的一個(gè)重大挑戰(zhàn)。針對(duì)這一問(wèn)題，近日，南京郵電大學(xué)黃維院士團(tuán)隊(duì)陳潤(rùn)鋒教授和陶冶教授課題組在余輝顏色可調(diào)的無(wú)定形有機(jī)長(zhǎng)余輝研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。他們利用氫鍵誘導(dǎo)的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定三線態(tài)激子策略，構(gòu)建了高效和超長(zhǎng)壽命的藍(lán)光水溶性聚合物長(zhǎng)余輝材料，并通過(guò)利用動(dòng)態(tài)的三線態(tài)-單線態(tài)磷光敏化能量傳遞（P-FRET）策略，將制備的藍(lán)光水溶性磷光聚合物和色彩可調(diào)的商業(yè)化熒光分子分別作為能量給體和受體，并按一定的比例將給受體物理共混，研制得到了藍(lán)色到紅色甚至是白光發(fā)光的全彩聚合物長(zhǎng)余輝材料，其壽命和效率分別可達(dá)4.2 s和36%（圖1）。由于此類聚合物材料具有無(wú)定形、易加工、可水溶、余輝發(fā)光性能優(yōu)異、余輝顏色可調(diào)等優(yōu)點(diǎn)，作者將它們作為多彩高級(jí)防偽墨水，通過(guò)噴墨打印技術(shù)，制備出了顏色、圖像以及文本信息豐富的圖案，成功開(kāi)拓了此類材料在全彩顯示以及高級(jí)安全打印等領(lǐng)域的應(yīng)用。該工作對(duì)于多功能顏色可調(diào)的水溶性聚合物長(zhǎng)余輝材料的開(kāi)發(fā)具有重要的指導(dǎo)意義。

  相關(guān)研究結(jié)果以“On-demand Modulating Afterglow Color of Water-soluble Polymers through Phosphorescence FRET for Multicolor Security Printing”為題，發(fā)表在《Science Advances》(Sci. Adv., 2022, 8, eabk2925)上。文章的共同第一作者是南京郵電大學(xué)信息材料與納米技術(shù)研究院碩士生彭浩和青年教師謝高瞻博士，共同通訊作者為南京郵電大學(xué)信息材料與納米技術(shù)研究院陶冶教授、黃維院士和陳潤(rùn)鋒教授。該項(xiàng)研究成果同時(shí)得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇特聘教授計(jì)劃、江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目以及南京郵電大學(xué)“1311人才計(jì)劃”等基金項(xiàng)目的支持。

能量傳遞的機(jī)理研究

  作者首先以Fluc/PAMCz摻雜體系進(jìn)行光物理性質(zhì)的分析來(lái)探究具體的能量傳遞機(jī)制（圖2）。通過(guò)穩(wěn)態(tài)光譜和磷光光譜的研究發(fā)現(xiàn)，摻雜客體Fluc后光譜在560 nm處出現(xiàn)新的發(fā)射峰，并且隨著客體濃度的增加，560 nm處的發(fā)射峰越來(lái)越明顯，說(shuō)明主客體之間存在能量傳遞。進(jìn)一步對(duì)體系進(jìn)行壽命分析，發(fā)現(xiàn)隨著客體的濃度增加，主體414 nm處發(fā)射峰的壽命逐漸減低，說(shuō)明這是非輻射的共振能量傳遞機(jī)制。而這一結(jié)論可由純主體和摻雜客體膜的飛秒/納秒級(jí)瞬態(tài)吸收光譜數(shù)據(jù)分析得以再次證實(shí)。此外，通過(guò)對(duì)比純主體和摻雜客體膜的磷光激發(fā)發(fā)射光譜可知敏化后客體的長(zhǎng)余輝發(fā)射主要來(lái)源主體的P-FRET過(guò)程。

圖2：Fluc/PAMCz摻雜膜的光物理性質(zhì)研究

全彩聚合物長(zhǎng)余輝材料體系的構(gòu)建

  作者通過(guò)前述的光物理數(shù)據(jù)分析后，得知Fluc/PAMCz摻雜體系能量轉(zhuǎn)移機(jī)制主要是主體三線態(tài)到客體單線態(tài)的P-FRET，于是他們對(duì)這一機(jī)制的普適性進(jìn)行深入探討（圖3）。通過(guò)把不同顏色的有機(jī)熒光染料和主體PAMCz按一定比例進(jìn)行物理共混，得到了從藍(lán)色到紅色甚至是白色的有機(jī)長(zhǎng)余輝發(fā)射，并且這一策略還能運(yùn)用到多級(jí)的能量傳遞體系里。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，P-FRET這一能量傳遞機(jī)制具有普適性，可以通過(guò)選擇不同發(fā)光顏色的熒光客體來(lái)調(diào)節(jié)聚合物體系的余輝顏色。

圖3：全彩聚合物長(zhǎng)余輝材料體系的構(gòu)建

應(yīng)用探索

  由于所得的材料是水溶性的，并且具有長(zhǎng)余輝和顏色可調(diào)的多重性質(zhì)，作者把這類材料用作可打印的RGB安全墨水，通過(guò)噴墨打印等方式制備得到許多精美的安全防偽圖案（圖4）。

圖4：全彩聚合物長(zhǎng)余輝體系的安全打印應(yīng)用

  原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abk2925