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南林沙野/林化所賈普友 Nat. Commun.：生物基熱塑性彈性體的解聚回收
2024-10-03  來(lái)源：高分子科技

  

  近年來(lái)，隨著化石資源的日漸枯竭，以及大宗高分子材料在應(yīng)用退役后所產(chǎn)生的環(huán)境問(wèn)題，亟需以可再生資源為原料，發(fā)展新的高分子合成與解聚方法，實(shí)現(xiàn)高分子材料“制備—使用—循環(huán)”的閉環(huán)。熱塑性高分子材料包括塑料和熱塑性彈性體。其中，關(guān)于合成塑料的化學(xué)回收已經(jīng)有很多研究，而熱塑性彈性體因其復(fù)雜的多組分結(jié)構(gòu)，對(duì)其解聚回收的研究關(guān)注相對(duì)較少。目前，可化學(xué)回收的熱塑性彈性體可通過(guò)縮聚、多嵌段結(jié)構(gòu)、無(wú)規(guī)共聚、交替共聚等方法實(shí)現(xiàn)，但這些方法常常面臨分步解聚與多組分產(chǎn)物純化的困難。



  針對(duì)以上問(wèn)題，南京林業(yè)大學(xué)的沙野和中國(guó)林科院林產(chǎn)化學(xué)研究所的賈普友團(tuán)隊(duì)，以淀粉提取物（雙脫水甘露醇）和蓖麻油提取物（十一烯酸）為原料，構(gòu)建了一例全生物質(zhì)基環(huán)烯單體，該單體可通過(guò)開(kāi)環(huán)易位聚合（ROMP）制備出低結(jié)晶度的均聚物。該均聚物的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度為-20 oC，因此該材料在室溫下表現(xiàn)出熱塑性彈性體的性質(zhì)。通過(guò)控制聚合條件，聚合物的分子量在20 k–800 kDa之間可調(diào)。通過(guò)探究聚合物的結(jié)晶度與分子量之間的關(guān)系，得出分子量在150 kDa時(shí)，該熱塑性彈性體的力學(xué)性能最佳。該材料的抗拉強(qiáng)度可達(dá)31.5±3.1MPa，斷裂伸長(zhǎng)率約1500%，與市面上通用的熱塑性彈性體機(jī)械性能相當(dāng)。此外，該熱塑性彈性體的熱分解溫度超過(guò)400 oC，與傳統(tǒng)的聚烯烴材料相當(dāng)。



  該熱塑性彈性體僅由一種單體均聚而成，因此解聚過(guò)程非常簡(jiǎn)單。在聚合物稀溶液中添加少量Grubbs催化劑，可實(shí)現(xiàn)聚合物的向小分環(huán)烯的定量轉(zhuǎn)化。解聚產(chǎn)物為環(huán)烯單體、二聚體、三聚體等寡聚物混合物。該環(huán)烯寡聚物混合物在去除催化劑后，可直接用于聚合制備第二代熱塑性彈性體，轉(zhuǎn)化率超90%，第二代彈性體的各種性能與第一代彈性體相當(dāng)。



  這項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了熱塑性彈性體的簡(jiǎn)潔高效化學(xué)回收，并實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異熱性能、力學(xué)性能的統(tǒng)一，為構(gòu)建基于可再生資源的可化學(xué)回收熱塑性彈性體材料提供了新思路。該工作以“Biorenewable and Circular Polyolefin Thermoplastic Elastomers”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助，感謝廣西師范大學(xué)丁亮教授在ADMET聚合方面提供的指導(dǎo)，感謝University of New Haven的Hao Sun教授在論文評(píng)審時(shí)的評(píng)價(jià)與意見(jiàn)。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52850-0


  沙野課題組網(wǎng)站：https://www.x-mol.com/groups/sha_ye

  賈普友課題組網(wǎng)站：http://icifp.caf.ac.cn/info/1038/1409.htm

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（責(zé)任編輯：xu）
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