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  熱塑性彈性體（TPEs）是一類兼具傳統(tǒng)交聯(lián)橡膠高彈性和普通塑料易加工優(yōu)點(diǎn)的材料，目前已被廣泛應(yīng)用于微電子、醫(yī)藥設(shè)備、運(yùn)動(dòng)器材以及家庭用品等領(lǐng)域。TPEs中最為典型也是應(yīng)用最廣的是ABA硬軟硬三嵌段聚合物，目前這類嵌段聚合物主要通過順序加料法制備，但該過程容易生成均聚物副產(chǎn)物，從而在不同程度上影響了所得TPEs的性能。

  自切換聚合作為近年來興起的一種嵌段聚合物制備方法，可以直接從單體混合物中制備得到嵌段聚合物，相比順序加料法，具有操作簡(jiǎn)便、嵌段效率高等優(yōu)點(diǎn)。目前自切換聚合制備三嵌段聚合物的報(bào)道大部分還僅限于合成軟硬軟三嵌段結(jié)構(gòu)，鮮有用于硬-軟-硬TPEs合成的報(bào)道。因此，如能利用自切換聚合法制備制備TPEs，將具有重要的研究意義和實(shí)用價(jià)值。

  近日，浙江大學(xué)伍廣朋研究員課題組在異硫氰酸酯/環(huán)硫化合物開環(huán)共聚上的研究基礎(chǔ)上（ACS Macro Lett. 2021, 10, 135?140），通過自切換的異硫氰酸酯/環(huán)硫化合物共聚合、環(huán)硫化合物均聚、空氣輔助的氧化偶聯(lián)反應(yīng)巧妙地實(shí)現(xiàn)了三嵌段富硫熱塑性彈性體一鍋法高效制備。

  在聚合過程中，環(huán)硫化合物首先和異硫氰酸酯交替共聚，待異硫氰酸酯消耗完全后，體系中過量的環(huán)硫化合物自發(fā)啟動(dòng)均聚合反應(yīng)，生成聚二硫代亞胺碳酸酯/聚硫醚二嵌段聚合物。隨后只需將反應(yīng)體系暴露于空氣，實(shí)現(xiàn)末端硫醇鹽的定量氧化耦合，進(jìn)而一鍋法合成具有硬-軟-硬三嵌段結(jié)構(gòu)的聚二硫代亞胺碳酸酯/聚硫醚/聚二硫代亞胺碳酸酯TPEs。

  作者通過原位紅外、核磁氫譜和密度泛函理論計(jì)算的研究，證實(shí)了共聚過程中的自切換現(xiàn)象。所得聚合物共聚物材料表現(xiàn)出適中的彈性。改變異硫氰酸酯和環(huán)硫化合物的投料量，可以直接調(diào)控此類聚合物的機(jī)械性能。此外，該方法具有適用性廣的優(yōu)點(diǎn)，可用于多種環(huán)硫化合物和異硫氰酸酯的共聚，制備性能可調(diào)的的富硫TPEs。

  博士研究生朱小鋒為論文的第一作者，伍廣朋研究員為論文的通訊作者。該研究得到了浙江省自然科學(xué)基金和國家自然科學(xué)基金的支持。

  論文鏈接：

  One-pot Construction of Sulfur-Rich Thermoplastic Elastomers Enabled by Metal-free Self-Switchable Catalysis and Air-Assisted Coupling. Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.202115189.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115189