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中國科大趙旸教授/港中大徐東艷教授 Nano Lett.：超分子聚合物中的氫鍵對聲子輸運的調(diào)控研究
2024-10-23  來源：高分子科技

  超分子聚合物被認(rèn)為是一類獨特的聚合物，往往對外部刺激具有強(qiáng)烈的物理或化學(xué)響應(yīng)性，特別是溫度的變化，這種獨特的特性使超分子聚合物在熱管理領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。氫鍵是超分子聚合物中主要聚合驅(qū)動力，具有高強(qiáng)度和高可逆性的特點，強(qiáng)烈地影響聚合物的分子構(gòu)象和分子聚集。一些研究表明，聚合物中的氫鍵可以顯著影響聚合物內(nèi)的聲子傳輸，這種影響的程度與氫鍵的密度、均勻分布和強(qiáng)度有關(guān)。然而，超分子聚合物中聲子輸運的影響機(jī)制尚未完全明確，仍然缺乏實驗結(jié)果建立氫鍵強(qiáng)度與聚合物熱導(dǎo)率的關(guān)系。


  近日，趙旸教授團(tuán)隊聯(lián)手徐東艷教授團(tuán)隊通過調(diào)整分子間氫鍵的強(qiáng)度，報道了一種在分子水平上通過非共價鍵大幅度調(diào)控超分子聚合物纖維中聲子輸運的方法。在這項研究中，基于三聚氰胺和三種簡單的羥基苯甲酸官能團(tuán)位置異構(gòu)體合成了三種超分子聚合物纖維，實驗結(jié)果表明它們的導(dǎo)熱系數(shù)差值高達(dá) 289%。差示掃描量熱法實驗結(jié)果表明三種超分子聚合物的熱穩(wěn)定性存在差異，并且與聚合物熱導(dǎo)率密切相關(guān)。傅里葉紅外光譜實驗和密度泛函理論的計算結(jié)果表明，造成三者之間熱導(dǎo)率差異的原因是三聚氰胺與羥基苯甲酸中形成氫鍵的結(jié)合位點不同，進(jìn)一步造成分子間氫鍵的結(jié)合強(qiáng)度存在差異。更強(qiáng)的氫鍵減少了缺陷，提供了更穩(wěn)定的熱通路，減少了聲子散射，提高了熱導(dǎo)率。這項工作為調(diào)控超分子聚合物纖維的熱導(dǎo)率提供了一個新穎的方法，相變聚合物作為一種理想的候選材料，有望應(yīng)用于熱開關(guān)、熱整流、熱能存儲和超靈敏傳感器等領(lǐng)域，這種熱導(dǎo)率的調(diào)控方法有望實現(xiàn)具有高且可控?zé)衢_關(guān)比的全聲子器件。


圖1. 三種超分子聚合物的（a）合成示意圖；(b) FTIR譜圖； (c) SEM圖像；(d)紫外可見光譜譜圖；(e) WAXS圖


圖2. （a）測試?yán)w維的SEM圖；（b）三種超分子聚合物纖維的熱導(dǎo)率


圖3. 三種超分子聚合物的（a）DSC結(jié)果圖和（b）變溫FTIR譜圖；（c）超分子聚合物纖維中聲子輸運的示意圖


圖4. Mp、Ms和Mm的分子構(gòu)型和結(jié)合能


  該工作以“Phonon Transport in Supramolecular Polymers Regulated by Hydrogen Bonds”為題發(fā)表于《Nano Letters》期刊上，并且入選為期刊的內(nèi)頁封面。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)趙旸教授和香港中文大學(xué)徐東艷教授為論文的共同通訊作者，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)孟婷博士為論文的第一作者。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)張忠教授和汪國睿教授為本工作提供了指導(dǎo)性建議。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、廣東省教育廳研究項目和深圳市科技創(chuàng)新委員會項目的支持。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.4c04306

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（責(zé)任編輯：xu）
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